開(kāi)發(fā)高效、穩(wěn)定、經(jīng)濟(jì)的電催化劑對(duì)電解水制氫的發(fā)展至關(guān)重要。鑒于Ru(釕)具有成本相對(duì)低廉和適宜的金屬-氫鍵強(qiáng)度,Ru基析氫電催化劑引起了廣泛關(guān)注,其中構(gòu)建多耦合活性位點(diǎn)已被認(rèn)為是促進(jìn)析氫動(dòng)力學(xué)的有效途徑。但是在提高催化劑質(zhì)量活性時(shí),如何同時(shí)實(shí)現(xiàn)高通量制氫成為催化劑設(shè)計(jì)的瓶頸問(wèn)題。
近期,青島能源所江河清研究員帶領(lǐng)的膜分離與催化研究組與中國(guó)海洋大學(xué)等單位合作開(kāi)發(fā)出一種氮摻雜介孔碳負(fù)載Ru單原子和納米團(tuán)簇催化劑(NMC-RuSA+NC),相關(guān)研究成果發(fā)表在Applied Catalysis B: Environmental《應(yīng)用催化B:環(huán)境》期刊上。
科研人員研究發(fā)現(xiàn)催化劑中Ru主要以單原子RuN4結(jié)構(gòu)以及Ru納米團(tuán)簇的形式存在,二者之間存在電子轉(zhuǎn)移現(xiàn)象。密度泛函理論計(jì)算結(jié)果表明,Ru納米團(tuán)簇和Ru單原子之間的強(qiáng)電子耦合效應(yīng)不僅加速了水的解離過(guò)程,而且優(yōu)化了金屬對(duì)H*的吸附強(qiáng)度,從而提高了催化析氫活性。此外,該催化劑的分等級(jí)多孔結(jié)構(gòu)可以加速反應(yīng)物到活性位點(diǎn)的傳輸,并及時(shí)釋放生成的氫氣。得益于獨(dú)特的分等級(jí)多孔結(jié)構(gòu)和強(qiáng)電子耦合效應(yīng),所開(kāi)發(fā)的催化劑在堿性和酸性條件下表現(xiàn)出優(yōu)異的電催化析氫性能,并能夠在低過(guò)電位下實(shí)現(xiàn)工業(yè)化水平的大電流密度(> 500 mA cm-2)。此外,本工作也探究催化劑實(shí)際工業(yè)化的應(yīng)用前景,所開(kāi)發(fā)的NMC-RuSA+NC催化劑具有比商業(yè)Pt/C催化劑更高的質(zhì)量活性和更低的制氫成本,展示了其在工業(yè)電解水制氫中的應(yīng)用潛力,為高通量低成本析氫電催化劑的設(shè)計(jì)提供了新的見(jiàn)解和思路。
圖1 氮摻雜介孔碳負(fù)載Ru單原子和納米團(tuán)簇催化劑NMC-RuSA+NC
聯(lián)合培養(yǎng)研究生姚涵旭為第一作者,通訊作者是江河清研究員和中國(guó)海洋大學(xué)黃明華教授。相關(guān)工作得到了國(guó)家自然科學(xué)基金和山東省重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃(重大科技創(chuàng)新工程)項(xiàng)目的資助。