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大連化物所發(fā)現(xiàn)MOF類(lèi)光催化劑的電荷分離和制氫活性具有晶面依賴(lài)性
作者:官方 來(lái)源:中科院大連化物所 所屬欄目:科技創(chuàng)新 發(fā)布時(shí)間:2023-07-21 19:10
[ 導(dǎo)讀 ]近日,大連化物所太陽(yáng)能研究部太陽(yáng)能制儲(chǔ)氫材料與催化研究組(DNL1621)章福祥研究員等人在MOF材料晶面誘導(dǎo)光催化電荷分離...

近日,大連化物所太陽(yáng)能研究部太陽(yáng)能制儲(chǔ)氫材料與催化研究組(DNL1621)章福祥研究員等人在MOF材料晶面誘導(dǎo)光催化電荷分離與分解水制氫活性研究中取得新進(jìn)展,通過(guò)控制合成了不同{001}/{111}晶面暴露比例的NH2-MIL-125(Ti)片,發(fā)現(xiàn)其光催化分解水制氫半反應(yīng)活性高度依賴(lài)于暴露{001}晶面比例,并利用理論計(jì)算和多種表征技術(shù)等揭示了其背后的結(jié)構(gòu)影響本質(zhì),發(fā)現(xiàn)具有豐富飽和配位Ti原子(Ti6c)的{001}晶面更有利于捕獲和傳遞光生電子,進(jìn)而促進(jìn)電荷分離。

利用太陽(yáng)能光催化分解水制綠氫是轉(zhuǎn)化太陽(yáng)能到化學(xué)能的理想途徑之一,其中,光生電荷分離困難是制約太陽(yáng)能高效轉(zhuǎn)化的核心因素。雖然晶面效應(yīng)對(duì)無(wú)機(jī)半導(dǎo)體光催化劑電荷分離和催化活性的影響已被廣泛研究報(bào)道,但是在金屬有機(jī)框架(MOFs)類(lèi)材料光催化中相關(guān)研究較少。

本工作中,團(tuán)隊(duì)以具有寬光譜可見(jiàn)光響應(yīng)的NH2-MIL-125(Ti)明星MOF光催化材料為研究模型,控制合成了一系列不同{001}/{111}晶面暴露比例的NH2-MIL-125(Ti)片,發(fā)現(xiàn){001}/{111}晶面暴露比例與光催化水分解產(chǎn)氫性能存在線性相關(guān)性,其中具有最高{001}晶面暴露比的MIL(Ti)-80%材料產(chǎn)氫性能最好。此外,團(tuán)隊(duì)通過(guò)理論模擬與測(cè)試表征相結(jié)合證實(shí)發(fā)現(xiàn),相比于低配位(Ti4c和Ti5c)Ti4+為主的{111}晶面,具有豐富飽和配位Ti4+(Ti6c)的{001}低指數(shù)晶面更有利于捕獲和傳遞光生電子,進(jìn)而促進(jìn)電荷分離和光催化活性。該工作不僅實(shí)驗(yàn)證實(shí)了MOF類(lèi)光催化材料晶面微觀結(jié)構(gòu)對(duì)其光生電荷分離具有顯著影響,而且表明了利用低指數(shù)晶面構(gòu)筑高效MOF類(lèi)光催化制氫體系的可行性。

相關(guān)研究以“Saturated Ti-Coordinated {001} Facets-Dependent Photocatalytic Water Reduction over NH2-MIL-125(Ti) Sheets: Observation and Unraveling of Facets Effect”為題,發(fā)表在《應(yīng)用催化B:環(huán)境》(Applied Catalysis B: Environmental)上。該工作的第一作者是大連化物所DNL1621組博士研究生劉利芳、博士后杜仕文和畢業(yè)生肖曄珺。上述工作得到了國(guó)家自然科學(xué)基金,中國(guó)科學(xué)院國(guó)際合作項(xiàng)目,大連市支持高層次人才創(chuàng)新創(chuàng)業(yè)等項(xiàng)目的支持。

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