近日,中國科學院院士、中國科學院大連化物所催化基礎國家重點實驗室、太陽能研究部研究員李燦團隊取得新進展——光電催化分解水制氫,團隊受自然光合作用Z機制的啟發(fā),實現(xiàn)了高效光電催化全分解水過程,該工藝的水分解制氫效率達到4.3%,是文獻報道中的最高效率。
前期,李燦團隊通過模擬自然光系統(tǒng)II中關鍵部件的重要功能,構建了高效的光電催化水氧化系統(tǒng)(J. Am. Chem. Soc., 2018; Adv. Mater., 2019) ,并發(fā)現(xiàn)部分氧化石墨烯(pGO)可作為捕光材料與水氧化催化劑之間的電荷傳輸介質(zhì),其作用類似于酪氨酸(Tyr)在自然光體系II中的作用。
研究中,團隊基于自然光合作用的原理,采用多介質(zhì)調(diào)控策略,以自然光合作用Z機制為靈感,實現(xiàn)高效光電催化全分解水過程,該團隊通過將無機氧化物基光陽極 (BiVO4) 和有機聚合物基光電陰極 (PBDB-T:ITIC:PC71BM) 與多種電荷傳輸介質(zhì)耦合,組裝了一種高效的無偏全分離水光電化學池。研究發(fā)現(xiàn),體系中有機聚合物的離散能級特性,使得有機光電陰極和無機光電陽極的光譜吸收具有很好的互補性,大大提高了太陽能的利用率。此外,該系統(tǒng)在光收集材料和電子受體/供體之間構建了包含多種電荷傳輸介質(zhì)的仿生電荷傳輸鏈。在電化學勢梯度的驅(qū)動下,光生電子通過這些電荷傳輸介質(zhì)有效轉(zhuǎn)移,提高了電荷轉(zhuǎn)移率,降低了電荷復合率,實現(xiàn)了高效的電荷分離和轉(zhuǎn)移。結(jié)果,太陽能-氫(STH)轉(zhuǎn)換效率達到4.3%。該研究通過使用具有匹配能級的多媒體調(diào)控的仿生策略,為高效人工光合系統(tǒng)的合理設計和組裝提供了新的思路和有效的方法。
相關研究成果發(fā)表在《美國化學會雜志》(Journal of the American Chemical Society) 上,題為《Un輔助光電化學電池與 Multimediator Modulation for Solar Water Splitting Exceeding Exceeding 4% Solar-to-Hydrogen Efficiency》。研究工作得到國家自然科學基金“人工光合作用”基礎科學中心和中國科學院戰(zhàn)略性先導項目(B類)“能源化學轉(zhuǎn)化的性質(zhì)與規(guī)律”的資助。
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